Guillaume Cramoisan commence sa carrière au théâtre en 1992, dans La Dame aux camélias. La pièce d’Alexandre Dumas est alors mise en scène par Henri Lazarini, directeur du Théâtre La Mare au diable de Palaiseau. Il joue cette pièce aux côtés de André Laignel, Michel Le Royer, qui le présente au comédien Jean Davy. Ce dernier, intéressé par son profil, lui propose un rôle dans Antigone de Sophocle.
Au printemps 1995, Guillaume passe les auditions pour Lorenzaccio d’Alfred de Musset, à la demande de Jean Davy. Retenu, il intègre la troupe des Tréteaux de France, avec laquelle, il sillonnera les routes de France pendant quatre ans. Il incarnera Rodrigue dans Le Cid de Corneille, puis Clitandre dans Les Femmes savantes de Molière.
En 1995, Guillaume créé également avec Laurent Madiot, et André Laignel la Troupe du Phénix, composée d’acteurs et de musiciens. Leur volonté est de désacraliser le théâtre afin de le rendre accessible à tous. Cet été-là, ils partent en tournée dans le sud de la France avec chevaux et roulottes. Ils jouent, par tous les temps, sur les places de village, Le Médecin malgré lui de Molière, organisant des parades pour attirer la foule. Au printemps 1997, ils sont rejoints par la metteuse en scène Anne Bourgeois et le musicien Fred Pallem.
Jusqu’en 2006, Guillaume et sa troupe connaîtront un succès grandissant. Ils monteront La Double Inconstance de Marivaux, avec laquelle ils feront leur première incursion dans les Théâtres parisiens, La Nuit des rois de William Shakespeare, Splendeur et mort de Joaquin Murieta de Pablo Neruda et Un et un Feydeau, qu’ils joueront au Théâtre 13. C’est avec la comédie musicale Le Petit Monde de Georges Brassens, qu’ils vont rencontrer un véritable succès. Reprise en 1998, la Troupe du Phénix se retrouve sur les scènes parisiennes du Café de la danse et du Théâtre de la Main d’or, en janvier 1999, suivie d’une tournée d’une vingtaine de dates. En juillet 2000, ils sont en Avignon. Michel Cadeau, séduit par le spectacle, décide de les produire à Paris. En mars et avril 2001, la Troupe du Phénix remplit Bobino. Jean-Claude Brialy, venu voir la pièce, souhaitent lui aussi les accueillir. Guillaume et sa troupe jouent ainsi au Festival de Ramatuelle au cours de l’été 2001 et sont à l’affiche des Bouffes-Parisiens de septembre 2001 jusqu’en janvier 2002. Ils enregistrent même un disque, et la captation du spectacle est éditée en vidéo et commercialisée. Ils poursuivent ensuite leur tournée en province mais également à l’étranger, au Danemark, en Allemagne, en Turquie, en Tunisie, …
En 2000, Guillaume fait ses premiers pas en télévision avec un rôle récurrent dans la série PJ, sur France 2, qu’il quittera deux ans plus tard.
Il va enchaîner les rôles en travaillant notamment sous la direction d’Alain Tasma dans Nuit noire 17 octobre 1961 et de Jean-Pierre Sinapi dans Les Beaux Jours. Il fait également une petite incursion au cinéma dans Pédale dure de Gabriel Aghion et Le Genre humain - Les Parisiens de Claude Lelouch. En 2005, Guillaume se retrouve au générique de la première saison de la série de Canal+, Engrenages. Puis, il incarne les rôles principaux de plusieurs sagas pour France 2, La Prophétie d'Avignon, et pour M6, Éternelle et L'Internat.
Pendant deux saisons, il tient le premier rôle de la série Profilage. Diffusée sur TF1, elle attire plus de 7 millions de téléspectateurs. Il décide de quitter la série à la fin de la saison 2, parce que son personnage n'est pas appelé à évoluer.
Guillaume a fait son retour à la télévision en septembre 2011 sur M6 dans 10 jours pour s'aimer. Il sera prochainement sur France 2 dans Jusqu'au bout du monde et Dame de Carreau.
Il est papa de deux garçons.
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